研究背景

在能源存儲領域，鋰金屬電池（LMBs）因具有高理論容量和低還原電位等優(yōu)勢，但也存在問題，如充放電循環(huán)導致的容量衰減、高電流密度下的超低容量以及鋰金屬負極的高反應性帶來的安全隱患，還有電池循環(huán)過程中產生的死鋰會造成不可逆容量損失。而2-氟-5-碘吡啶（2-F-5-IPy）可以作為一種新型電解液添加劑，它的分子結構包含2-氟吡啶環(huán)和碘原子。強極性的C-F基團影響吡啶的電子云，使其在充放電過程中易于發(fā)生氧化還原反應；碘原子則傾向于形成I??/I?離子對，這一特性在激活死鋰方面發(fā)揮關鍵作用。

2-氟-5-碘吡啶

電性能

通過多種實驗手段對添加2-氟-5-碘吡啶的電池性能進行測試。在對稱電池實驗中，在電流密度為1mA cm?2、鋰電鍍容量為1mAh^-1cm^-2時，可穩(wěn)定循環(huán)約800小時，而未添加的電池僅循環(huán)160小時就短路。在不同電流密度下的C-rate性能測試中，添加2-氟-5-碘吡啶的對稱電池表現(xiàn)出色，即使在10mA cm?2的高電流密度下仍能保持穩(wěn)定，且其阻抗更小，更有利于Li?傳輸和電荷轉移。在Li||Cu電池測試中，顯著降低了Li?的沉積過電位，提高了庫侖效率，增加了Li?轉移數(shù)，提升了Li?沉積/剝離的可逆性和動力學性能。

C-rate性能

對添加2-氟-5-碘吡啶的Li||LiFePO?電池進行C-rate性能測試，結果表明隨著電流密度增加，該電池比其他電池具有更高的比容量，在高C-rate下容量恢復能力更強，極化減小，初始放電電位升高，放電平臺更長。循環(huán)穩(wěn)定性測試顯示，添加2-氟-5-碘吡啶后，電池在5C倍率下的容量保持率從36.5%大幅提升至89.4%。掃描電子顯微鏡（SEM）圖像顯示，添加2-F-5-IPy的鋰負極表面幾乎無鋰枝晶，沉積層更薄且更致密。

機制

從作用機制來看，2-氟-5-碘吡啶的LUMO能量低于溶劑分子，更易在負極還原并參與固體電解質界面（SEI）的形成。X射線光電子能譜（XPS）分析表明，分解產物LiF等能有效保護負極，促進鋰的有序沉積，降低Li?擴散勢壘。同時，2-氟-5-碘吡啶在電池運行過程中，其碘原子可轉化為I??/I?離子對，能與死鋰周圍的非導電成分反應，溶解死鋰的非導電外殼，使內部活性鋰得以暴露，從而實現(xiàn)死鋰的激活。

2-氟-5-碘吡啶作為一種雙功能電解液添加劑，既能通過形成富含LiF 和Li?N的SEI保護負極，抑制鋰枝晶生長，又能在電池循環(huán)過程中激活死鋰，顯著延長了Li||Li對稱電池的循環(huán)壽命，大幅提高了Li||LiFePO?電池的容量保持率[1]。

參考文獻

[1]Erlei Z ,Huijie T ,Meng L , et al.Dendrite inhibited and dead lithium activated dual-function additive for lithium metal batteries.[J].Chemical communications (Cambridge, England),2023,59(73):